Von 1806 bis 1818 schrieb er sein Werk "Geist der Zeit", das sich gegen Napoleon richtete.
Nach der Veröffentlichung mußte er nach Stockholm fliehen.
Zwischen 1812 und 1815 entdeckte der preußische Reformer Freiherr vom Stein Arndt und bestellte ihn zum persönlichen Referenten. Ernst Moritz Arndt schrieb den Bestseller "Lieder für Teutsche".

Nach dem Sieg über Napoleon und dem Wiener Kongreß wurde Arndt an die Bonner Universität gerufen.
Dort unterrichtete er zwei Jahre lang.
Dann wurde am 23.4.1819 der Dichter August von Kotzebue in Mannheim von dem Studenten Karl Ludwig Sand erstochen. Daraufhin erließen Preußen und Österreich die "Karlsbader Beschlüsse":
An jede deutsche Universität wurde ein Staatskommissar gesetzt, der den politischen Einfluß der Lehrer auf die Schüler kontrollieren sollte. Der aufständige Arndt hatte in dem vierten Teil seines Werkes "Geist der Zeit" die Restauration nach dem Wiener Kongreß gegeißelt.
Er wurde im Zuge der Karlsbader Beschlüsse verhaftet, sein Haus wurde durchsucht.
1820 wurde ihm seine Lehrtätigkeit verboten, 1826 mußte er sein Professorenamt endgültig niederlegen.
Gute Freunde und Freiherr vom Stein unterstützten ihn und seine Familie finanziell.

Erst 1840 setzte Friedrich Wilhelm IV. Arndt wieder als Professor ein.
Arndt wurde sofort zum Rektor gewählt.
Bis 1854 hielt er an der Universität Vorlesungen.
Mit sechs anderen Bonnern wurde er Mitglied der Frankfurter Nationalversammlung in der Paulkirche.
Die Abgeordneten wählten ihn zum Alterspräsidenten.

Am 29.1.1860 starb Ernst Moritz Arndt in dem Bett in seinem Haus, daß heute noch genauso erhalten ist.
Er wurde auf dem alten Friedhof bestattet.
Auf seinem Grab steht eine alte Eiche, die er auf das Grab seines ertrunkenen jüngsten Sohnes gepflanzt hatte.
1865 errichtete die Stadt ihm ein Denkmal am alten Zoll.